【材料】东京大学东京工业大学：弱拓扑绝缘态实验中首次被验证

　东京大学&东京工业大学 Nature：弱拓扑绝缘态在实验中首次被验证

　【引言】

　过去十年中，拓扑材料的重大突破，都是由 Z 2 型拓扑绝缘体引发的。Z 2 型拓扑绝缘体是一种内部绝缘但允许电子在其表面流动的材料。在三维空间中，拓扑绝缘体分为强弱两种，强拓扑绝缘体很快被实验所证实。相比之下，弱拓扑绝缘体（WTI）到目前为止还没有得到实验验证，因为拓扑表面状态只出现在特定的侧端面上，通常在真实的三维晶体中是无法检测到的。

　【成果简介】

　近日，东京大学 Takeshi Kondo 和东京工业大学 T. Sasagawa团队（共同通讯作者）合作，从实验上证明了碘化铋（β-Bi 4 I 4 ）中 WTI 态的存在。值得注意的是，这种晶体通过范德华力堆叠，具有明显的自然劈裂的上端面和侧端面，这对实验上实现 WTI 态十分有利。作为 WTI 态的一个确定标志，在侧端面（100）发现准一维狄拉克拓扑表面态，而在上端面（001）面没有发现拓扑表面态。此外，进一步发现在接近室温下，从 β 相到 α 相的晶体转变驱动了从非平凡的 WTI 到普通绝缘体的拓扑相变。弱拓扑相可以被看作是三维堆积方向上的量子自旋霍尔（QSH）绝缘体，将为高度定向的和密集的自旋电流技术奠定基础。相关研究成果以“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”为题发表在 Nature 上。

　【图文导读】

　 图一、α-Bi 4 I 4 和 β-Bi 4 I 4 的晶体结构、传递和能带拓扑计算

　 （a，b）从沿 b 轴的链方向看 α 相（a）和 β 相（b）的晶体结构；

　（c，d）晶体电阻率沿链方向（ρ b ）随温度的变化关系，在（d）中，晶体温度以 3K/ min 的速率缓慢变化，观察到了滞后现象，揭示了 α-Bi 4 I 4 和 β-Bi 4 I 4 之间的相变；

　（e）

　展示 Brillouin 区域的 β 相的表面，显示了文中讨论的点和轴；

　（f）通过广义梯度近似（GGA；灰色）和 GGA 加上修正的Becke-Johnson 交换势（mBJ；绿色）获得的无自旋轨道耦合（SOC）的 β 相的 DFT 计算；

　（g）包含 SOC 的 β 相的反转。红色圆和蓝色圆分别标记 M和 L 点处体带的偶平度(Ag，对应于波函数的不可约)和奇平度(B u )。通过改变 mBJ 中的参数来调整间隙大小。Ni 代表普通绝缘子；

　（h-k）实际空间中 β-Bi 4 I 4 的 TSS 示意图及其在 WTI 相（h，i）和 STI 相（j，k）的倒易空间中的能带色散关系。

　（l-o）计算了 WTI 相(l，m)和 STI 相(n，o)沿不同的高对称线(e 中的红色和黄色双头箭头)在侧面(100)上的 TSS 色散。颜色比例表示为曲面计算的光谱权重。

　 图二、β-Bi 4 I 4 的两个裂解面

　 （a）β-Bi 4 I 4 样品的典型(近似)尺寸；

　（b）裂解表面的扫描电镜和激光显微图像（c），黑色圆圈表示在我们在角分辨光电子能谱（ARPES）实验中使用的激光光斑的典型大小（图 3）；

　（d）裂解后 β-Bi 4 I 4 晶体在 ARPES 实验中的 GISAXS 测量，样品的链方向（b 轴）与入射 X 射线平行排列，与 β-Bi 4 I 4 的（001）面和（100）面之间的夹角一致，裂解样品的幅度和平面上产生的两个强 X 射线反射相距约 72°。

　图三、通过激光-ARPES 测量 α-Bi 4 I 4 和 β-Bi 4 I 4 的实验能带结构

　 （a）激光 ARPES 的几何实验图像，收集了不同发射角度的光电子，θ 相对于上端面（001）；

　（b，c）分别表示在费米能 E f 中 α-Bi 4 I 4 和 β-Bi 4 I 4 的光电子强度分布，强度集中在 40meV 内，黑色和红色虚线表示在Brillouin 区域上端（001）面和侧端（100）面；

　（d-m）在不同 θ 值下，α 相（d-g）和 β 相（h-m）的APRES 带状图，在（f）中，发现 α 相价带中的双层分裂与密度泛函理论计算是一致的，在（j）中未观察到 β 相，L 和 m 表示沿(100)面 Brillouin 区域的 Z - 点（c 中的黄色箭头）和 Γ - 点（c 中的红色箭头）切割的高对称线的 ARPES 带映射；

　（n）在 θ=49°时，（100）面内自旋分量（即 z 自旋分量）的自旋分辨光电子强度和对应的自旋极化（P z ）（o）。测量的 K y 点由（I）中的红色标记指示。上自旋强度（I up ）和下自旋强度（I down ）（或极化）分别用红色和蓝色标记表示。

　 图四、Hv=85eV 时 β-Bi 4 I 4 的表面选择性纳米 ARPES

　 （a）表面选择性纳米 ARPES 在 β-Bi 4 I 4 的侧端面（100）的几何示意图；

　（b）左侧，由光学显微镜拍摄的被测样品实物图像，中间，光电发射强度图，右侧，放大图像，白色圆圈表示进行表面选择性 ARPES 实验的位置；

　（c）表面选择性纳米 ARPES 在（001）面的几何示意图；

　（d，e）分别表示在费米能 E f 在侧面和顶部的光电子强度分布，强度集中在 100meV 内，没有样品旋转的情况下，并利用光电分析仪的电子偏转器的特性进行收集，（100）面红色虚线表示（d）和（001）面黑色虚线表示（e）；

　（f-i）在（100）面的 Γ - 和 Z - 点处的 E f 值处的 ARPES 带映射和动量分布曲线（MDCs）（蓝色曲线）；（f）和（h）中的黑色虚线是拟合 MDCs 中两个峰结构的 Lorentzian 曲线，它们的峰值位置由（f）和（h）中的红条表示；

　（j，k）在（001）面 Γ - 点的 ARPES 图像（j）和在 E f 处的MDCs（k）。

　 【小结】

　在作者看来，弱拓扑绝缘体可能具有几种不同的科学技术含义。这一弱拓扑绝缘态被认为与 QSH 绝缘体在三维上类似，其可以在三维晶体的宽侧表面上产生高度定向的自旋电流，这一发现有助于促进对奇异量子现象的进一步研究。此外，Bi 4 I 4 具有出色的功能，通过选择拓扑或非拓扑晶相，可以将自旋电流的出现控制在室温附近，从而可能会导致新型自旋电子技术的出现。