重庆荣昌大气污染物特征及气象条件分析

张新科,李家川，谭 霞，何 跃,刘芮伽

(1. 重庆市荣昌区气象局，重庆 荣昌 402460；

2. 重庆市气象台，重庆 401147；

3. 重庆市荣昌区生态环境局，重庆 荣昌 402460)

大气污染是当前我国城市环境中面临的重要问题，严重影响了城市发展和人民的身体健康。近年来，国内外学者针对各地大气污染时空变化特征[1-2]，大气污染与气象要素相关性[3～5]，污染区域传输及其形成机理[6-7]等多个方面做了大量研究工作，揭示了某一地区大气污染形成与污染源排放、气象扩散条件密不可分。但不同地区大气污染特征及气象扩散条件具有较大差异，弱风、高湿度、弱降水等定性气象判断条件难以满足实际污染防治需求，需要结合该区域大气污染变化特征具体分析大气污染期间高低空环流配置，以及定量分析不同大小的风速、温度、相对湿度、降水条件下大气污染扩散能力，才能够更有利于污染防治工作人员做出判断和及时采取相应的防治措施。

同时，目前大气污染逐渐呈现出区域性、复合型和长期性的特点[8-9]。针对某一城市大气污染特征深入研究对城市间大气污染物相互传输及其污染机理研究具有重要的意义。荣昌位于重庆西部，四川盆地中部偏东区域，受四川盆地特殊地形、气象条件以及周边城市高污染排放等因素共同影响[10-11]，该区域极易发生大气污染事件。据重庆市生态环境局(http://sthjj.cq.gov.cn/)发布空气质量排名显示，2017～2019年荣昌区空气质量连续三年排名全市倒数第一，大气污染防治工作异常严峻，给当地人民身心健康和城市经济发展带来严重影响。因此，本文利用2017～2019年荣昌区逐小时PM2.5、PM10、O3、SO2、NO2和CO等大气污染物浓度监测资料，结合地面气象观测资料，对荣昌区近3年大气污染特征进行详细分析，给出不利于大气污染扩散和容易形成污染天气的风速、温度、相对湿度、降水等气象要素的定量结果，以期为荣昌区大气污染公众服务和周边区域大气污染机理研究提供一定的参考。

1.1 研究数据

研究所用大气环境监测资料是由重庆市荣昌区生态环境监测站提供的2017年1月1日～2019年12月31日经过质量控制后的PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO逐小时质量浓度数据，重庆市荣昌区生态环境监测站位于重庆市荣昌中学(29.48°N，105.60°E)，该站点地势平坦，布设格局符合《环境空气质量监测站点布设规范》(HJ 664—2013)相关要求，可以反映荣昌区空气质量整体状况和变化趋势。气象数据包括地面风向风速、气温、日照、相对湿度、降水等实况观测数据(图1)。

图1 荣昌区海拔高度及空气质量观测站点分布Fig.1 Distribution map of altitude and air quality observation station in Rongchang

1.2 研究方法

文中空气污染指数(AQI)根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633-2012)中计算方法求得，并根据AQI值将空气质量分为6个等级，分别是 0～50为优(I级)，51～100为良(Ⅱ级)，101～150为轻度污染(Ⅲ级)，151～200为中度污染(Ⅳ级)，201～300为重度污染(V级)，大于300 为严重污染(VI级)。

根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中污染物分级标准，本文中PM2.5污染是指24 h平均浓度值≥75 μg/m3，PM2.5重度污染是指24 h平均浓度值≥150μg/m3；
O3污染是指日最大8小时平均浓度值≥160 μg/m3。

2.1 大气污染特征

对荣昌区2017～2019年空气质量基本状况进行统计分析发现，荣昌区空气质量总体较差，空气质量优良日数为818d，优良率为74.7%，污染日数多达277d，污染率为25.3%，以轻度污染为主，共发生轻度污染211d，占比19.3%，中度和重度污染较少，各发生42d和24d，占比分别为3.8%和2.2%，无严重污染天气发生。

图2给出了2017～2019年荣昌区逐年AQI变化箱线图和空气质量变化特征。结果显示，近3年荣昌区空气质量呈逐年转好趋势，AQI指数逐年降低，AQI中位数、上下四分位数，极大值均呈下降趋势(图2a)。同时可以看出，优良率由2017年的71.2%增加到2019年的76.9%，污染率由28.75%下降到23.1%。可见，经过近3年的治理，荣昌区空气质量得到明显改善，尤其重度污染天气显著减少，由2016年共19天较少到2019年1天。肖悦等[12]对研究发现，近10全国空气质量状况也呈现出逐年转好趋势。

图2 2017～2019年荣昌区逐年AQI变化箱线图(a)和空气质量变化(b)Fig.2 Box plot of AQI changes (a) and air quality changes (b) in Rongchang district from 2017 to 2019

大气污染状况主要是由PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO共 6类主要污染物共同作用的结果。对2017～2019年这6类主要大气污染物统计分析发现，引起荣昌区大气污染的首要污染物为PM2.5(65.6%)，其次为O3(30.8%)，PM10仅有3.6%(图3)。SO2、NO2和CO无超标日数，均达到国家空气质量浓度限值二级标准。

图3 2017～2019年荣昌区大气首要污染物占比分布Fig.3 Proportion and distribution of primary atmospheric pollutants in Rongchang district from 2017 to 2019

由于PM2.5和PM10具有一致的变化趋势，二者相关系数高达0.97，且PM10污染仅有3.6%，为了便于研究，本文着重讨论PM2.5和O3两种首要污染物的污染状况及其气象条件。表1给出了2017～2019年荣昌区PM2.5和O3污染日数及其浓度逐年变化特征。结果显示，荣昌区颗粒型污染物PM2.5超标日数和年平均浓度呈逐年降低趋势，PM2.5超标日数由2017年的89d减少到2019年的56d，年平均浓度分别由58.6 μg/m3降低到45.8 μg/m3。但光化学污染物O3超标日数呈逐年增加趋势，其超标日数由2017年的20d增加到2019年的31d，同时O3日最大8小时滑动平均值的第90百分位值由162.4 μg/m3增加到174.9 μg/m3。说明，近3年荣昌区颗粒型污染物PM2.5引起污染状况得到明显改善，但O3污染程度呈逐年增加趋势，光化学污染已经成为荣昌区重要的污染形式之一，孟晓艳等[13]对全国及重点区域臭氧污染现状分析发现，全国74个城市O3浓度整体呈上升趋势并向高值区集中。

表1 2017～2019年荣昌区PM2.5和O3污染日数及其浓度逐年变化特征Tab.1 Characteristics of annual pollution days and average annual concentration of PM2.5 and O3 in Rongchang district from 2017 to 2019

图4给出了2017～2019年荣昌区PM2.5和O3浓度年变化(a)和日变化(b)特征。结果显示，荣昌区PM2.5和O3浓度年变化分布具有明显的不同，11～2月的PM2.5浓度较高，其中1月份PM2.5平均浓度最高，为102.7 μg/m3，重度污染几乎全部发生在1月、12月，分别占70.4%和25.7%，其余月份PM2.5浓度较低，无重度污染天气发生。由于荣昌位于四川盆地腹地，该区域具有明显的低风速和高湿度特征，常年平均风速小于1.5 m/s，大气污染扩散条件极差，不利于颗粒污染物的扩散，导致该区域冬季PM2.5浓度显著增加[14]。O3为光化学污染二次产物，浓度变化主要与太阳辐射显著相关，因此夏半年浓度高于冬半年，4～9月为O3浓度高值时段，其中5月O3平均浓度最高，为83.3 μg/m3，重度污染主要发生在5月和8月，分别占比68.5%和58.3%(图4a)。同时，荣昌区PM2.5和O3浓度日变化也具有明显的不同，PM2.5日变化呈双峰型分布，第一个峰值出现在上午9～11时，01～03时为另一个峰值；
O3的日变化呈单峰型分布，白天浓度值明显高于夜间，浓度峰值出现在午后15～17时，也是荣昌气温的最高时段，光化学反应最强(图4b)。

图4 2017～2019年荣昌区PM2.5和O3浓度年变化(a)和日变化(b)特征Fig.4 Annual concentration variation and diurnal concentration variation of PM2.5 and O3 in Rongchang from 2017 to 2019

2.2 气象条件分析

某一地区的大气污染状况主要受大气污染源排放状况和气象条件共同影响。在一定的时空范围内大气污染源的排放状况基本稳定，因此气象条件对大气污染状况起到主导作用[15]。表2给出了2017～2019年荣昌区首要污染物PM2.5和O3日平均浓度与最高气温、日照时数、水平风速、降水量以及相对湿度等地面气象要素皮尔逊相关系数。结果显示，PM2.5与最高气温、水平风速和降水量均呈较强负相关，相关系数分别为-0.39、-0.34和-0.36，与相对湿度呈较强正相关，相关系数为0.34，与日照呈不相关。说明低层风速水平扩散、晴天温度升高湍流运动增强以及降水湿沉降是细颗粒污染物PM2.5扩散和消除的主要方式，高的相对湿度有利于污染物吸附增长，不利于扩散。

与PM2.5不同的是，O3与最高气温、日照时数呈显著正相关，相关系数分别为0.64、0.67，与相对湿度呈显著负相关，相关系数分别为-0.6，与水平风速、降水量呈弱的负相关，相关系数为-0.16、-0.12。说明，强太阳辐射、高温及较低相对湿度有利于光化学反应生成O3，低层风速水平扩散和降水湿沉降对O3的清除作用不明显，需要详细分析每个气象要素对两种首要大气污染物的影响。

表2 首要污染物PM2.5、O3浓度与地面气象要素皮尔逊相关系数Tab.2 Pearson correlation coefficient between the concentration of primary pollutants PM2.5 and O3 and ground meteorological elements

2.2.1 水平风速

水平风速大小及风向辐合、辐散对污染物积聚和扩散具有显著的影响，分别对PM2.5主要污染时段(11～2月)和O3主要污染时段(4～8月)逐小时地面2 min平均水平风速风向进行分析，结果如图5所示。可以看出，受四川盆地特殊地理环境影响，荣昌区地面风速较小，不利于大气污染物扩散。其中11～2月平均风速仅为1.24 m/s，以1级风(0.3～1.5 m/s)和2级风(1.6～3.3 m/s)为主，分别占比为67.5%和26.7%，静风率(0～0.2 m/s)占比2.1%，3级以上风(≥3.4 m/s)占比不足1.0%，主导风向为NNE(16.7%)和NNW(15.9%)(图5a)。相比于11～2月，4～8月地面风速有所增大，平均为1.55 m/s，仍然以1级风和2级风为主，分别占比54.0%和39.6%，受夏季强对流雷雨大风影响，3级以上风(≥3.4 m/s)占比增加到3.3%，地面风向更为凌乱，主要风向NNW仅占12.1%。

表3给出了2017～2019年荣昌区不同等级水平风力(m/s)对应污染物PM2.5和O3的污染程度统计特征。结果显示，随着风力等级的逐渐增大，PM2.5质量浓度和重污染超标率呈下降趋势，其中静风条件下PM2.5平均浓度最高，为98.1 μg/m3，在1级风(0.3～1.5 m/s)时最容易发生PM2.5重度污染天气，发生率高达87.9%，PM2.5的平均浓度为92.4 μg/m3，2级风时重度污染发生率仅有8.1%，平均浓度降低到75.3 μg/m3，风力超过3级时，无重污染天气发生，平均浓度降低到51.4 μg/m3。

当风力小于2级时，随着风力增加，O3浓度和重度污染率均呈下降趋势，其中2级风时最容易发生O3重度污染天气，发生率为53.2%，其次是1级风力，发生率为34.8%，风力超过3级时，O3重污染天气发生率为8.7%。

表3 2017～2019年荣昌区不同等级水平风力对应PM2.5、O3污染程度Tab.3 Different levels of wind power correspond to PM2.5 and O3 pollution levels in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.2 降水

降水量与大气污染物均呈负相关关系，湿沉降是削弱空气污染最主要的形式之一。为了定量分析不同量级降水对大气污染物的湿清除能力，利用降水日大气污染物浓度较前一日变化幅度占前一日浓度的百分比来定义降水的湿清除效率[16]。计算公式为如下，

ΔC=-100%×(CT-CT-1)/CT-1

CT为某日大气污染物浓度的日均值，CT-1为其前一日的日均值，ΔC为清除效率。ΔC>0，则表示某日大气污染物浓度较前一日下降，空气质量有所改善；
ΔC<0，表示则表示某日大气污染物浓度较前一日增加，空气质量恶化。

将日降水R详细划分为0.1 mm≤R <1mm ，1.0mm≤R<2.0 mm，2.0 mm≤R<5.0 mm，5.0 mm≤R<10.0 mm和10.0 mm≤R共5个等级，计算每个等级降水量对PM2.5和O3的平均清除效率ΔC(图6)。结果显示，不同量级降水对污染物清除效率有明显不同，降水量级越大，对PM2.5的湿清除作用越明显，随着降水量级增大PM2.5平均浓度呈下降趋势。当降水量小于1.0mm时，对PM2.5清除效率表现为负增长，为-17.9%，表明此时由于污染物吸湿增长明显，弱降水反而使污染物浓度增加，周国治等[17]也有类似的发现，可见微量降水不利于颗粒型大气污染物清除。当降水量大于1.0mm以后，降水对对细颗粒污染物PM2.5有正的湿清除效果，清除能力随着降水量级的增加而增大，当降水量大于5 mm，对PM2.5清除能力明显提升，清除效率达到27.8%，降水量大于10mm，清除效率为53.2%。但对O3而言，降水对其清除能力并不强，随着降水量级的增大O3平均浓度变化不大，呈若增加趋势，不同降水量对于O3清除作用均不明显，降水对于O3污染几乎无清除作用。

图6 2017～2019年荣昌区不同量级降水量 PM2.5和O3的清除效率和污染浓度Fig.6 PM2.5 and O3 pollution removal efficiency and its mass concentration corresponding to different precipitation levels in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.3 气温

气温的高低在一定程度上反映了太阳辐射的强弱，夏季长时间的高温辐射有利于光化学反应生成O3，冯小琼等[18]发现，O3与气温呈正相关关系。另一方面，当气温较高，湍流混合作用增强使得边界层高度更高，抑制逆温层的出现，易于大气污染物的水平和垂直输送。

图7给出了PM2.5和O3浓度及重度污染发生率随最高气温变化分布。结果显示，PM2.5和O3二者有明显的不同变化特征，PM2.5平均浓度和重度污染发生率随最高气温升高呈先增后减趋势，当最高气温在10～15℃时其平均浓度和重污染发生率最高，其中平均浓度为79.9 μg/m3，重污染发生率为52%，当最高气温>25℃后，无PM2.5重度污染发生。O3平均浓度和重度污染发生率随最高气温增加呈增加持续上升，日最高气温在30～35℃时，O3重度污染发生率最高，45.3%，在最高气温超过35℃时其平均浓度最大，为55.6 μg/m3。

图7 2017～2019年荣昌区PM2.5和O3 质量浓度及重度污染发生率随日最高气温分布Fig.7 The mass concentration of PM2.5 and O3 and the incidence of severe pollution with daily maximum temperature in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.4 湿度

邓利群[19]等研究认为，污染物浓度会随湿度变化而具有不同的变化特征，高相对湿度下气溶胶吸湿增长会加速二次污染物的生成，从而导致雾霾加重。此外，相对湿度对消光系数的影响会减弱地面辐射[20]。

图8给出了PM2.5和O3浓度及重度污染发生率随相对湿度变化分布。结果显示，随着相对湿度增加PM2.5浓度和重污染发生率呈先增后减趋势，相对湿度在70%～80%时，PM2.5平均浓度和重污染发生率最高，分别为62.1%和72%，说明相对湿度HR≤80%时，颗粒污染物随湿度增加而吸湿增长会加速二次污染物的生成，从而导致污染加重，相对湿度>80%，细颗粒会凝结成大粒子发生沉降，部分气态污染物也会溶于液态水，导致污染物浓度下降。但是O3浓度随相对湿度变化趋势与PM2.5略有不同，在相对湿度≤70%时，O3平均浓度随相对湿度的增加变化不大，在相对湿度60%～70%重度污染发生率最高，为63%，之后随着相对湿度增大平均浓度和重污染发生率迅速下降，不利于O3生成。

图8 2017～2019年荣昌区PM2.5和O3 质量浓度及重度污染发生率随相对湿度分布Fig.8 The mass concentration of PM2.5 and O3 and the incidence of severe pollution distributed with relative humidity in Rongchang district from 2017 to 2019

3.1 荣昌大气污染状况呈逐年转好趋势，首要污染为细颗粒型污染物PM2.5，占比65.6%，其次为光化学型污染物O3，占比30.8%， PM10占比仅有3.6%，SO2、NO2和CO无污染状况发生。其中PM2.5污染主要出现在11～2月，1月最为严重，其质量浓度和超标天数呈逐年降低趋势，O3污染主要出现在5～8月，5月最为严重，其质量浓度和超标天数呈逐年增加趋势。荣昌大气污染状况逐渐由颗粒型污染向光化学型污染转变。

3.2 首要污染物PM2.5和O3质量浓度与最高气温、日照时数、水平风速、降水量以及相对湿度等地面气象要素具有较强相关性。在水平风力为1级(0.3～1.5 m/s)，降水量≤0.5 mm，日最高气温为10～15℃，相对湿度为70%～80%的气象条件下最容易发生PM2.5污染事件，在水平风力为2级(1.6～3.3 m/s)，降水量≤2.0 mm，日最高气温≥30℃，相对湿度为60%～70%的气象条件下最容易发生O3污染事件。

本文对荣昌大气污染状况及其气象条件进行了详细分析研究，发现荣昌大气污染状况呈逐年转好趋势，在特定气象条件下更容易发生大气污染事件。同时，PM2.5和O3仍然是荣昌的首要大气污染物，但大气污染状况逐渐由颗粒型污染向光化学型污染转变。目前，重庆提出了新一轮"蓝天行动"(2018～2022年)以控制细颗粒物PM2.5污染和减少臭氧污染为重点[21]，通过本文的研究可以为荣昌及周边城市环境空气污染治理监管提供一定的参考。