云式净化技术在放射性气溶胶净化中的应用展望

张吉庆，贾瑛，吕晓猛

(中国人民解放军火箭军工程大学，陕西 西安 710025)

放射性气溶胶是指悬浮在气体介质中含有放射性核素或被放射性核素污染的固体或液体颗粒所组成的胶体分散体系[1]，其粒径主要分布在0.01～100 μm之间。由于其同时具备气溶胶和放射性物质的特性，所以放射性气溶胶的危害不容忽视。核设施内的放射性气溶胶易被人员吸入造成内照射，给器官带来不可逆转的伤害；
放射性气溶胶若不经处理直接排放到大气中，在环境中会形成放射性污染。

天然放射性气溶胶主要来源于大气中附着在粉尘上的氡、钍子体；
人工放射性气溶胶来源于军事核设施的运行、铀矿开采、核设施退役等人类利用核能的活动[2]。核能作为人类最具希望的未来能源之一，核领域得到快速发展，而放射性气溶胶作为核领域最重要的危害因素之一，受到了行业内外的广泛关注，高效净化空气中放射性气溶胶的技术自然成为该领域的研究重点。放射性气溶胶是放射性核素吸附在空气中气溶胶颗粒的表面形成的[3]，所以针对目前放射性气溶胶净化领域的研究，主要是以普通气溶胶净化的理论为基础。目前各种净化技术均能对粒径在2.5 μm以上的气溶胶有较好的处理效果，但普遍对粒径在2.5 μm以下的细颗粒物难以有效去除，因而细颗粒物的脱除对于放射性气溶胶的净化效果具有决定作用。

云式净化技术自提出以来，发展迅速，制成的云式除尘系统经过实验室模拟测试以及实际应用，对细颗粒物PM1、PM2.5、PM10均有良好的颗粒物去除能力，在工业废气的细颗粒物净化中已经得到了广泛的应用，但由于核领域的特殊性，技术相对封闭，虽然放射性气溶胶的净化与工业上细颗粒物的净化在工艺上存在较大差距，但是两者在原理上有很多共同基础。本文拟通过对云式净化技术的原理进行分析，结合应用现状，提出在放射性气溶胶净化领域应用的前景及可行性，进而促进我国军民融合的快速发展及核领域的健康发展。

云式净化技术(CAP)，由王博等[4]提出，基于云式除尘器，利用团聚增长技术，实现对细颗粒物的高效去除。该技术模拟自然降雨过程，通过超声雾化器构建相对湿度过饱和的环境，引风机在系统内形成扰动的流场，在雾化器内细颗粒物与饱和水汽充分接触，以空气中的细颗粒物为凝结核，团聚增长，使细颗粒物的粒径不断增大，然后通过改进的旋风分离器实现对细颗粒物的高效收集[5]，见图1。

图1 云式净化技术原理图Fig.1 The principle diagram of Cloud-Air-Purifying technology

1.1 空气动力学原理

水力旋流器分离回收率与粒径的关系，最初是由Finch和Matwijenko发现，将其命名为“鱼钩”现象，而后围绕解释“鱼钩”现象的研究络绎不绝。见图2，在粒径100 μm附近，分离效率接近100%；
在凹点后，分离效率随着粒径的增大而增大；
在凹点和临界点之间，随着粒径的增大，分离效率逐渐降低，并达到最小值，形状类似“鱼钩”[6-7]。

图2 Majumder的效率曲线Fig.2 The shape of the effciency curve according to Majumder

Wang[8]通过构建模型、仿真计算，得到归一化的径向平均力与粒径的关系，见图3。随着颗粒物粒径的不断减小，颗粒物所受压力梯度力与离心力基本保持不变，在径向能使颗粒物基本保持平衡，而流体曳力的增长幅度巨大，此时流体曳力作为主导，影响颗粒物的运动，因为其方向与颗粒物与流体的相对运动等多种因素有关，有一定的随机性，造成细颗粒的运动轨迹变换多样，形成“钩”部。

图3 归一化径向平均力仿真结果与粒径的关系Fig.3 Simulated results of normalized average forces in the radial direction as a function of particle size

由此可见，造成细颗粒物收集效率低下的根本原因是不可控的流体曳力，所以增大细颗粒物的粒径，使不可控的流体曳力不再是主导的作用力，就可以大幅提升细颗粒物的收集效率，达到净化的目的。这也是空气净化领域对于细颗粒物净化的一般思路。

1.2 团聚增长技术

团聚增长技术，是指通过物理或化学方法，使细颗粒物间相互碰撞并结合，形成更大粒径颗粒的技术。该技术是净化细颗粒物预处理的主要方法，包括湿法团聚、磁团聚、声团聚、电团聚、热团聚等，国内外已经有了比较系统的研究，结合工业实际与应用的复杂程度，湿法除尘方式具有设备构造简单、净化效率高的优点而得到广泛的应用[9-10]，其中超声雾化除尘的方式对细颗粒物的净化作用效果显著。

研究表明，雾化液滴与细颗粒物粒径相近时，细颗粒物更容易被捕捉，当雾滴与细颗粒物的粒径之比介于1.25～5之间的捕集效果最佳[11]。传统的湿式除尘采用机械喷雾的方式将水分散成细小的液滴，通过液滴与粉尘之间的碰撞实现团聚，达到除尘目的。此方法对一般颗粒物的去除效果较好，但针对细颗粒物的效果较差，原因是因为机械喷雾的方式产生的水雾粒径在200～600 μm，与细颗粒物的粒径比相差过大。Kirpalani[12]研究了超声波雾化在功率2.47 MHz、温度在283 K和297 K下，水的粒径分布在4～10 μm的粒径范围内，见图4，超声雾化方法得到的液滴粒径远小于流体动力学方法产生的。云式净化技术应用超声波雾化的方式，得到的雾滴粒径与细颗粒物的粒径相近，更易于团聚增大。其中细颗粒物与雾化液滴团聚增长的技术原理主要包括“云”物理学原理、斯蒂芬流的输送原理、湍流团聚原理等。

图4 超声波雾化下液滴粒径分布Fig.4 Particle size distribution of droplets under ultrasonic atomization

1.2.1 “云”物理学原理 自然成云降雨一般分为三个过程，即云凝结核的活化、凝结增长和降落[13]。云式除尘技术对细小颗粒净化效果优异的重要原因就是利用了自然成云降雨的“云”物理学原理[14]。

对于半径为r的小胚胎，其在等温等压的条件下形成吉布斯自由能的变化公式：

(1)

其中，M为水的摩尔质量，ρ为密度，R为气体常数，e为水汽压，es，l为T温度下的饱和水汽压，σg，l为水汽和液态水之间的表面自由能。

图5 g个分子组成的液滴形成时所需的自由能ΔG Fig.5 The Gibbs free energy required for a droplet of g molecules

随g的增多，ΔG增大，当达到临界值g*时系统的自由能最大，对于胚胎来说是一种水汽平衡的不稳定状态。对于gg*，水滴将自发地因水汽凝结而增长，降低自由能。此时r*是含有g*个分子的核的半径，称为临界胚胎半径。

临界胚胎半径为：

(2)

实现团聚增长的机理可以概述为：在相对湿度过饱和的环境，饱和水汽在细颗粒物表面异质凝结核化，完成新相态的转换，产生初始胚胎，实现凝结核的活化，对于胚胎半径大于临界胚胎半径的新胚胎，将自发因水汽凝结而增大，实现凝结核的凝结增长[15]。

1.2.2 斯蒂芬流的输送原理 斯蒂芬流(Stefan flow)是Stefan在研究水面蒸发时发现，粒子和流体的界面处存在的一种传输现象，即界面处的物质流与流体的扩散[16]。

在云式净化技术的雾化区内，雾滴的迅速蒸发，在相分界面处形成一定的浓度梯度，并在法向上产生向外扩散的斯蒂芬流。同理当雾滴在某一云凝结核上凝结时，会造成核周围雾滴浓度的下降，形成四周向凝结核的斯蒂芬流。因此，悬浮的细颗粒物必然会在斯蒂芬流的输送下不断运动，相互接触、凝并，团聚增长。

1.2.3 湍流团聚原理 湍流团聚是指细颗粒物在湍流的流场中发生成核、凝聚的现象。湍流流动是一种非常不规则的流体流动现象，不规则性体现在速度、压力等物理量上，正因为无序的特点，湍流的存在造成整个流场的不稳定性，增加了细颗粒物团聚碰撞的几率[17]。

因为湍流的复杂性，目前的研究主要以数值模拟和理论相结合的方式进行。随着云物理学的发展，更多学者指出湍流可能直接影响云滴的团聚增大。Elperin[18]的研究表明，大气中的湍流，大大加速了水蒸气作为云凝结核(CCN)成云降雨的过程。Wang[19]通过数学模型对细颗粒物的动态分析中得出，湍流的存在使云滴更容易碰撞、凝并。张俪安[20]的模拟实验得出细颗粒物在流场的作用下碰撞后受范德华力发生湍流团聚，粒径逐渐向大颗粒偏移；
入口速度越大，细颗粒物在流场中的湍流团聚速率越大。Friedlander的研究显示在湍流的射流中细颗粒物有明显的成核和团聚现象，而且团聚后的细颗粒物会进一步增长[21]。所以在云式净化技术中湍流团聚对细颗粒物的团聚增长作用显著。

云式净化技术已经从实验室走向实际应用阶段，“云”物理学原理在放射性气溶胶净化领域也迈出了试探性的步伐，并取得了一定的效果。

2.1 云式净化技术在工业除尘中的应用

云式净化系统对细颗粒物PM1、PM2.5、PM10的净化效率分别为97.02%，99.45%，99.64%，表现出较好的颗粒物去除能力。某电厂改用云式净化技术除尘，对不同浓度粉尘颗粒的收集效率均达到99.60%以上[22]，效果见表1。在应用云式净化技术脱除分子筛尾气细颗粒物的工业实验中，一定范围内经云式净化技术的处理，出口处粉尘浓度可以稳定控制在大气颗粒物排放限值20 mg/m3以内。工业上的成功应用，证明了其在除尘方面的能力。

表1 云式净化效果Table 1 Efficiency of CAP system in engineering

2.2 放射性气溶胶雾化捕集固定的实验探究

中国辐射防护研究院针对核设施退役的现实需求，开展关于放射性气溶胶雾化固定技术的实验研究。武明亮[23]在模拟气溶胶的雾化捕集与固定实验中，利用碳酸钙粉模拟放射性气溶胶，通过超声波雾化技术将固定剂雾化，实现对模拟放射性气溶胶的捕集与固定，结果显示固定剂通入量在0.01 g/m3以上时，捕集率达99%。在放射性气溶胶的雾化捕集与固定实验中，初始污染水平为183 Bq/m3的241Am气溶胶经雾化捕集固定后可降至1.51 Bq/m3，捕集率达到99.2%，效果良好。固定14 d后扰动，再悬浮率仅为6.5%，放射性气溶胶的捕集与固定效果明显，实验结果见表2。

表2 放射性气溶胶雾化捕集固定实验结果Table 2 Experiment results of capturing and encapsulating the radioactive aerosol

(1)从原理上来看，云式净化技术对细颗粒物有很好的净化效果，可以用于捕集放射性核素附着的细颗粒物，净化核设施内的放射性气溶胶。

(2)“云”物理学原理是提高细颗粒物处理效率的重要依据，雾化固定剂的方式对放射性气溶胶有很好的压制效果，所以在云式净化技术的雾化器内构建以固定剂雾滴为主的过饱和环境，将能够有效提高放射性气溶胶的压制效果。

(3)综上，从原理和应用效果上看，云式净化技术耦合高效固定剂处理核设施内的放射性气溶胶具有可行性。

在核事业的向前发展中，放射性气溶胶的净化处理是其重要的组成部分，美国等西方发达国家较早开始研究放射性气溶胶污染处理的新技术，其中雾化固定技术已在美国的核设施中得到成功应用。我国在放射性气溶胶污染处理技术上的研究相对落后，未见相关报道。

2015年习近平总书记明确提出“把军民融合发展上升为国家战略”。“民参军”的方式为国防科技的发展提供强大后劲，极大促进了军工产业升级。放射性气溶胶的净化处理效果直接影响国家核事业的安全发展，传统技术的局限性日趋明显，难以满足实际需要，亟待引进新技术。云式净化技术即是一种在民用行业成功应用、效果明显，尚未在涉核领域应用的成熟技术，随着军民融合的深入发展，云式净化技术耦合高效固定剂净化核设施内放射性气溶胶，在保证人员健康、应急处置的应用中将大有可为。