污染场地土壤重金属污染空间特征分析——以某搬迁电镀厂为例

耿治鹏，宋颉，王春林，蒋卫国*，陈征

1.遥感科学国家重点实验室, 北京师范大学地理科学学部

2.环境遥感与数字城市北京市重点实验室, 北京师范大学地理科学学部

3.生态环境部土壤与农业农村生态环境监管技术中心

随着我国环保事业的发展，位于城市内部的污染企业相继关停、搬迁，但这类企业在生产过程中遗留在场地土壤中的污染并未消失，仍然存在着较大的风险隐患[1-3]。自然环境本身存在的重金属，一般为稳定的化合态，对周边生物和环境的影响较小，而工业生产会导致周边土壤游离态重金属浓度增加，易对周边生物和环境产生较大影响[4]。重金属污染造成的危害具有滞后性和隐蔽性[5]。我国人口基数大，工业发展较快，工业生产产生的固体废物的堆放和倾倒、有害废水的渗透、有害气体及飘尘随雨水降落等过程导致或加剧了土壤重金属污染[6]。原环境保护部与原国土资源部2014年公布的《全国土壤污染状况调查公报》显示，我国受Ni、Cr、Pb等重金属污染的耕地面积约占总耕地面积的1/5，耕地土壤的重金属污染会导致农作物的污染和减产、品质下降，同时诱发癌症危害人体的健康，污染邻近地块的生态环境[6-8]。

目前，国内外对于重金属污染的空间分析做了许多研究，如Mapanda等[9]分析了津巴布韦首都某长期用污水灌溉的耕地，发现污水灌溉致使土壤中Zn、Cu、Cd有明显的聚集；
Benhaddya等[10]采用克里金插值法分析阿尔及利亚某地区的土壤重金属空间分布特征，并进行了健康风险评价；
Lopes等[11]分析巴西某冶炼厂周边土壤重金属的污染特征，结果显示Cd和Zn空间聚集特征显著；
任加国等[12]将半变异函数理论与地统计学方法相结合，大尺度分析土壤重金属空间相关性；
路一帆等[13]将空间克里金插值法与健康风险评价相结合，分层分析小尺度下污染场地的空间特征和健康风险；
刘丽丽等[14]采用主成分分析法解析重金属污染源主要成分，结合空间分布分析华南某重金属污染场地的污染源；
王梅霞等[15]利用半变异函数和克里金插值，研究了复杂地形条件下土壤砷空间分布特征，揭示了复杂地形区土壤砷的空间变异性；
王春光等[16]结合污染源分布特征，利用反距离权重法(IDW)分析全区整体的重金属浓度空间分布规律及原因，并对污染指数进行评价。以上研究并未从重金属污染的空间特征的角度分析小区域场地污染的相关性。

近年来，伴随着产业结构的优化调整，许多污染产业搬迁或停产，但受其污染的地块被遗留下来，制约了城市化的发展进程。分析土壤重金属污染空间分布特征有助于从污染途径角度探究污染原因，分析其聚集特征并与场地本身的要素相关联，有助于从污染源角度探究污染原因，对污染地块的治理具有重要意义。笔者以D市某电镀厂为研究区，分析场地区域的重金属空间分布特征，以期为城市内部污染场地的治理修复提供科学依据。

1.1 研究区概况

研究区电镀厂位于D市东北部，厂区地块总面积为29 076 m2，由电镀区、污水处理区、供电房、食堂、水泥地面组成。厂区位于北回归线以南，属于亚热带季风气候，年降水量丰富，年平均气温为22.6℃。D市制造业实力雄厚，电镀厂所属的化工业是支柱型产业。

1.2 数据的采集

研究所用数据来自生态环境部土壤与农业农村生态环境监管技术中心提供的污染场地调查报告[17]。场地土壤数据于2016年3月采集。由于厂区内部存在混凝土等硬质地面，在数据采集的过程中使用专业钻探设备，对水泥地面和厂房区内的采样点进行破碎和土壤采样。采集衬管内的土壤样品，将取样管割开，划去表面土壤，均匀采集样品用于测定土壤理化性质和重金属浓度。所有样品采集后放入低温保温箱中，并及时送检。土壤理化性质由上海市环境测试服务部实验室测定。

研究区内共设置33个土壤样本点，按照5点采样法，每个点位采集5个土壤样本，共165个土壤样本。采样深度为0～0.5 m，采样点在空间上的分布如图1所示。

图1 研究区采样点位Fig.1 Sampling points in the study area

共测定Cd、Hg、Pb、Ag、Cr、Ni、Cu、Zn 8种重金属，将各点位重金属浓度参照GB 15618——2018《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》中的标准值，分析研究区域内重金属污染特征。为进行空间分析，在ArcGIS 10.6软件中将研究区场地信息按照WGS 1984坐标系矢量化（图1），场地共分为电镀区、污水处理区、供电房、食堂及厂区道路5个部分。

1.3 研究方法

1.3.1 空间插值分析

空间插值是通过采样点所获得的离散数据，按照插值公式原理估算未知区域的连续数据的过程，即根据周边相邻采样点的值来求得未知点的值[18]。IDW以插值点与采样点之间的距离为权重，离插值点距离越近的采样点的权重越大[19]。各采样点值对插值点值作用的权重大小是成比例的，这些权重的总和为1。其公式为：

式中：Z(x0)为样点x0处的预测值；
n为用于插值样点的数量；
Z(xi)为样点xi处的观测值；

λi为第i个样点对预测点作用的权重，其公式如下：

式中：di为预测点与各样点间的距离；
p为距离的幂，在预测过程中，权重随着样点与预测点之间距离的增加而减小。

1.3.2 空间自相关分析

空间自相关性指位于同一分布区内的观测数据的不同变量之间存在的潜在相关性，莫兰指数（Moran"sI）用于描述这些变量在空间上的聚集程度。空间自相关分为全局空间自相关（Global Moran"sI）和局部空间自相关（Local Moran"sI）[20]。全局空间自相关是在整个研究区范围内对待分析要素的地理属性的聚集或离散程度进行分析；
局部空间自相关适用于当存在全局空间自相关时，分析是否存在空间异质性并确定空间异常值点位置，在不存在全局空间自相关时，寻找可能被掩盖的局部空间自相关的位置[21]。

式中：Wij为空间权重矩阵；
Xi和Xj分别为采样点i和j上的测量值；
为Xi的平均值；
S2为Xi的方差；
I为全局莫兰指数。当I＞0时，表示所分析的变量在空间上呈正相关，其值越大，空间相关性越明显；
当I=0时，表示空间上不具有相关性；
当I＜0时，表示变量在空间上呈负相关，其值越小，空间差异越明显。局部空间自相关分析可得出局部关联分析的Lisa图，可区分空间各点位之间高值（HH）聚类、低值（LL）聚类、由高值围绕的低值异常值（LH）聚类以及由低值围绕的高值异常值（HL）聚类等特征。

空间自相关分析中常用标准化统计量的临界值（Z）检查所分析要素是否在空间上具有显著性相关性，其计算公式如下：

式中：E(I)为待分析要素也就是全局自相关的期望值；
VAR(I)表示所分析变量全局莫兰指数的方差。Z越大说明所分析的要素在空间上的相关性越高，当|Z|＞2.58时，则说明所分析的变量在空间上差异性显著，不存在随机分布的可能性。

1.3.3 半变异函数分析

半变异函数属于地统计分析中的函数的一种，能够较为准确地描述区域化变量的空间变化特性[22]。半变异函数分析可以直接对变量的空间相关性进行分析，常用于研究变量的空间性质随距离变化的趋势，得出研究变量的空间分布规律[23]。计算公式如下：

式中：h为采样点之间步长的变化量；
r(h)为采样点之间的半变异值；
N(h)为在空间中步长向量均为h时的离散点对数量；
Y(xi)为位置在x上的区域化变量。r(h)半变异函数值随着h的增大而增加，在半变异函数趋于平稳时，离散点对间隔为0，步长范围越小。

2.1 土壤重金属特征统计及相关性

2.1.1 土壤重金属浓度

各类重金属浓度统计见表1。为保证场地污染的筛选值的科学性，研究采用的标准限值结合了多个场地标准文件。由表1可知，重金属Hg、Pb、Cd、Ag浓度的平均值小于当地背景值，最大值不超过标准限值，在研究区场地不存在污染情况。Ni、Cu、Zn浓度的平均值均超过的标准限值，Cr浓度的平均值虽未超过标准限值，但Ni、Cr、Cu、Zn浓度的最大值均远高于当地背景值，最大超标点位的超标倍数分别为9.55、1.35、5.94、10.67，在研究区场地造成污染。这4种重金属浓度标准差较大，说明其在土壤中的分布具有显著的差异，空间特征明显。

表1 土壤重金属浓度统计Table 1 Statistics of heavy metal contents in soil

2.1.2 土壤超标重金属之间的相关性

对各采样点位的重金属浓度进行相关性分析，分析各重金属浓度平均值的关联性。Ni、Cr、Cu、Zn浓度之间的相关系数如表2所示。从表2可以得出，Ni与Cr浓度之间具有较强的空间相关性，相关系数为0.68，说明Ni浓度高的采样点位，Cr的浓度也较高，二者在研究区的分布特征较为相似；
同理，Ni与Cu、Cu与Cr、Cr与Zn浓度之间同样具有相关性，但相关性较弱，相关系数分别为0.56，0.45，0.32。而Ni与Zn、Cu与Zn浓度之间没有相关性，各采样点重金属浓度的差异较大。

表2 超标重金属之间的相关系数Table 2 Correlation coefficient of over-standard heavy metals

2.2 土壤超标重金属空间分布特征分析

2.2.1 全局趋势分析

全局趋势指的是所要分析的变量在空间整体上的变化趋势[27]。将研究区二维平面上的采样点结合4种重金属浓度转化成三维视图，运用多项式分析投影拟合，确保采样点数据最大限度地分布在趋势面上。趋势面分析可以在三维立体的角度更直观地反映重金属在采样点范围内的分布特征。4种重金属的空间趋势三维视图如图2所示。由图2可知，在场地大部分区域Ni浓度为500～1 000 mg/kg，超过标准限值；
在场地大部分区域Cr浓度均为0～400 mg/kg，低于标准限值，只在场地的东北位置，也即是北侧的电镀中心区域浓度超过标准限值；
Cu在场地大部分区域浓度均处于标准限值（500 mg/kg）以上，而且场地整体的变化幅度较大；
Zn在场地只有2处区域浓度远超标准限值（700 mg/kg），其余区域均低于标准限值。

图2 重金属空间趋势面图像Fig.2 Spatial trend analysis image of heavy metals

全局趋势分析的结果可知，Ni的浓度在空间上呈北高南低，东西方向变化不明显；
Cr的浓度在场地东北高、西南低；
Cu的浓度在场地整体变化幅度大；
Zn的浓度属于中间高四周低。

2.2.2 空间预测分析

将采样点的4种超标重金属浓度平均值作为插值进行空间插值分析，得出超标重金属的插值图像（图3）。从图3可知，Ni浓度高值区主要集中在北侧电镀区域、污水处理厂区及厂区道路，根据电镀厂的生产方式，初步推断电镀生产、污水处理不达标和运输过程泄露是Ni的主要污染来源；
Cr浓度高值区主要集中在北侧电镀区域并向周边呈逐渐降低的趋势，初步推断电镀生产是Cr的主要污染来源；
Cu的富集区在图像中较多，在南北侧的电镀区、污水处理厂区和厂区道路均有分布，而且呈高值的点位较多且集中，说明电镀生产与运输过程的泄露是导致厂区内Cu浓度超标的主要原因，并且超标覆盖的面积较大；
Zn的高值区在南北侧电镀中心区域，说明是该区域的电镀生产造成Zn的超标。综上，电镀生产是导致Ni、Cr、Cu、Zn超标的共同原因，同时污水处理不达标、运输过程泄露导致Ni、Cu在厂区的污水池和水泥道路区域超标。

从图3看出，4种重金属浓度的分布各不相同，Ni和Cr浓度高值分布区域比较近似，核心区域均在北侧电镀区厂区边界中间处。结合4种超标重金属浓度的相关性分析，Ni与Cr的分布具有较高的相关性，基本与4种重金属的空间图像分布特性相符。

图3 场地区域超标重金属浓度的空间插值分布Fig.3 Spatial interpolation distribution image of over-standard heavy metals in the site area

2.3 土壤超标重金属空间相关性分析

2.3.1 半变异函数分析

根据空间相关定律，空间上距离越近的事物具有更大可能的相似性，半变异函数云分析可以定量化这种相似性。地物的空间异质性随着方向发生变化，为探索场地超标重金属在各方向的变化特征，搜索 0°（正南北方向）、45°（东北——西南方向）、90°（正东西方向）和135°（西南——东北）方向，角度容差为±22.5°。利用 ArcGIS 10.6软件中地统计分析中的半变异函数分析，对Ni、Cu、Zn、Cr浓度在不同方向上的空间异质性进行分析。以Ni为例，结果如图4所示。横坐标为步长即采样点之间的距离，纵坐标为半方差的大小，半方差越小空间相似性越高。由图4可见，大部分采样点之间的半方差较小，仅小部分样点的半方差较大，说明Ni浓度在一定的步长范围具有较高的空间相关性。通过对比不同方向发现，Ni浓度的半变异函数云半方差高值点最少，在该方向Ni浓度的空间相关性最高。

图4 超标重金属半变异函数云分析图Fig.4 Semivariograms cloud analysis diagram of four over-standard heavy metals

2.3.2 全局空间相关性分析

利用ArcGIS 10.6软件中的全局空间关联分析，对4种超标重金属采样点的浓度进行空间自相关分析，得出4种重金属浓度的全局莫兰指数（I）及相关参数（表3）。由表3可知，研究区内重金属Ni和Cr浓度在空间上呈正相关，即空间上距离越相近，其浓度越接近，Cu和Zn在空间上呈负相关，空间上距离越相近，其浓度差距越大。按照相关性大小依次排序为 Cr＞Cu＞Zn＞Ni；
Z表示所分析变量空间随机分布的显著性，只有重金属Cr的Z＞2.58，说明其空间分布存在明显的聚类特征。

表3 超标重金属的空间自相关结果Table 3 Spatial autocorrelation results of four over-standard heavy metals

2.3.3 局部冷热点相关性分析

通过全局自相关分析，对整个场地所有采样点进行了空间相关分析，但对部分特殊点位的相关分析和空间特征分析仍不够清晰。为挖掘可能存在的局部点位之间的关系，对4种超标重金属分别进行局部自相关分析，进一步探索局部空间分布的特征。利用ArcGIS 10.6软件Anselin Local Moran"sI分析模块，并设置相应参数，得到研究区土壤重金属浓度聚类分布（图5）。从高值聚集点（热点）来看，Ni、Cr热点分布在北侧电镀区中间位置；
从低值聚类点（冷点）来看，Ni、Cr、Cu、Zn 均存在，整体上冷点分布在电镀区的东南部分；
从被高值围绕的低值异常点来看，4种重金属均不存在这类特征点；
从被低值围绕的高值异常点来看，Ni、Cr 2种重金属存在，均分布在北侧电镀区与热点相邻处。4种金属的采样点多为无显著聚集特征点，只有部分点位存在空间聚集特征。

Ni、Cr、Cu、Zn 均存在聚类特征，这些特征点可能受到场地自身的属性的影响。图5中的高值点结合场地空间属性，可能是电镀生产或残留污染物泄露导致的；
低值点位靠近墙体和电镀区的拐角，可能是边角区域不易产生污染。这些特殊点的存在除与场地在空间属性相关外，也可能与地面的损毁程度、土质有关。

图5 超标重金属局部自相关图Fig.5 Local autocorrelation diagram of over-standard heavy metals

（1）研究区电镀厂部分点位重金属 Ni、Cr、Cu、Zn浓度超过GB 15618——2018中标准限值，对研究区造成污染，其中Ni、Cu超标点位较多。

（2）电镀生产区是 Ni、Cr、Cu、Zn 浓度超标的共同区域，有可能是电镀生产或遗留污染物的泄露导致的。4种重金属浓度在场地的分布特征不同，Ni在厂区北高南低；
Cr只在东北角区域浓度超标；
Zn属于中间高四周低；
Ni和Cr高值分布区域均在北侧电镀区厂区边界中间处。

（3）相关性分析表明，Ni与Cr浓度在厂区的空间分布上具有较强的相关性，相关系数为0.68，其余重金属间的相关性较弱。研究区内土壤 Ni、Cr浓度呈现空间正相关，Cu、Zn浓度呈现空间负相关，Cr浓度空间分布上存在明显的聚类特征。

（4）从局部冷热点分析的结果可知，4种重金属均存在空间聚集特征。高值点可能是电镀生产或残留污染物泄露导致的，低值点可能由于位于边角区域，故未产生污染。

（5）本研究的不足之处在于受限于场地的调查数据，未获得场外的土壤重金属数据，进行的分布预测存在误差；
重金属的分布预测只按照浓度进行预测，并未和生态、健康风险关联，预计在后续的研究中补充。