2019—2019年佛山市臭氧污染特征及其与气象条件的关系*

司徒淑娉，陈辰，莫海华，何焯燃，安丽娜，邓思欣，周炎，邝敏儿，陈伟华

1. 广东省佛山生态环境监测站，广东 佛山 528000

2. 佛山市气象局，广东 佛山 528000

3. 暨南大学环境与气候研究所，广东 广州 510308

4. 广东省生态环境监测中心/国家环境保护区域空气质量监测重点实验室，广东 广州 510308

近地面臭氧（O3）是一种重要的大气污染物，影响对流层生态、农业生产［1-3］、气候变化和人体健康。随着社会经济的发展和《大气污染行动计划》的颁布与实施，近年来中国大气颗粒物污染得到明显改善，然而近地面O3污染物却在加剧［4］。尤其是在京津冀、长三角和珠三角等3 大城市群［5］，O3已取代细颗粒物（PM2.5）成为影响空气质量的首要污染物，并显示出逐年加剧态势。

O3是二次生成污染物，其浓度的高低除了受排放影响外，也受气象环境的影响。目前国内外在O3污染和环境气象关系方面的研究多集中在利用观测数据分析气象要素和O3浓度的相关性［6-9］，普遍认为低湿、高温、强日照、低风速的情况有利于O3浓度升高。研究也发现，大尺度天气环流形势对区域O3污染具有重要影响。环流形势及其演变不仅能影响污染物的时空分布，还能直接影响污染过程的持续时间和严重程度［10-13］。因此，区分污染环流形势对于O3污染的防治显得尤其重要。北美洲夏季O3浓度的高低与所在地面高压前后部有关［14-15］，停滞的暖气流是影响美国东部高浓度O3发生率至关重要的因素［16］。早期国内对这方面的研究集中在大气环流形势变化对PM2.5污染影响［17-20］，最近几年陆续有关于大气环流与O3污染关系的报道［21］。当北京地区处于低压前部时当地容易出现O3高值［22］，副热带高压控制时上海出现的O3污染程度最高［23］。珠三角地区，副热带高压控制和台风外围对O3污染影响最突出［24-25］。

佛山市位于广东省珠江三角洲地区，是粤港澳大湾区的重要组成城市。由于正处于城市化、工业化快速发展时期，佛山市的大气环境问题突出。近年随着当地政府对PM2.5污染的大力整治，PM2.5污染得到缓解，但O3年均浓度呈波动上升趋势［26］。O3已经成为制约该地空气质量持续向好最关键的污染物。目前，针对佛山市O3污染的研究多为污染过程分析、数值模拟和前体物污染特征分析等［27-29］，针对多年污染与不同气象要素或天气系统间关系的分析工作很少。本文利用2017—2019 年佛山市O3和气象监测数据，梳理辖区内O3污染特征，并进一步研究其与不同气象条件，包括不同气象要素和大气环流等的关系，相关成果可为辖区内O3污染防治提供科技支撑。

1.1 污染物与气象资料

2017—2019 年佛山市O3监测数据均来源于佛山市8 个大气国控监测站点监测结果（图1）。O3污染评价采用《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663-2013）［30］等为标准，即采用O3日最大8 h滑动平均质量浓度（ρ（MDA8 O3））评价某日是否产生O3污染，采用臭氧（O3）日最大8 h 滑动平均的第90 百分位数质量浓度（ρ（90thMDA8 O3））评价某年O3污染情况。相关浓度限值按《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）［31］要求执行。当ρ（MDA8 O3）≥160 μg/m3时，当日即为O3污染日；
小于该标准值，则为O3清洁日。

图1 佛山市大气国控监测点位置Fig.1 Location of national control atmospheric monitoring sites

地面气象观测数据来源于佛山市气象局位于南海的地面观测场。由于佛山市没有太阳辐射监测站点，采用最临近的广州站日总太阳辐射的监测结果，数据来源于国家气象科学数据中心（http：//data.cma.cn/）。地面和500 hPa 天气图来自佛山市气象局。

1.2 污染天气分型方法

污染天气分型方法包括主观分型和客观分型两种。主观分型方法是基于天气图，利用天气学原理对空气污染过程进行分类研究［20，32］，具有容易开展的优点，但分型结果依赖于预报员的经验，主观性较强；
客观分型方法是利用主成分分析等特征向量分析及最优化等基于相关性分析法对天气过程进行分型研究［24］，表现出分型过程不依赖预报员的主观经验，能处理大量样本的优点，但客观分型方法众多，同时分型结果依靠机器判断，存在一定的误差，不同地区应用前需要筛选适合本地的分型方法［25］。由于佛山市尚未开展适合本地的污染天气客观分型方法筛选，本文采用主观分型方法，分析2017—2019 年污染日的天气图，得出影响佛山市O3污染的大气环流形势。

2.1 O3质量浓度时空分布特征

2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3和年超标天数整体呈现上升趋势（图2），平均值为168 μg/m3，超标天数合计发生138 d。从季节分布上看，ρ（MDA8 O3）在秋季（9～11 月）最高，平均为182 μg/m3；
夏季（6～8 月）和春季（3～5 月）的浓度略低，分别为159 和147 μg/m3；
冬季（12、1、2 月）最低，平均仅为秋季的62.5%。佛山市O3的季节变化特征与嘉兴［33］、上海［34］、石家庄［35］等中纬度城市的结果不同。这是由于其位于亚热带季风气候区，夏季虽然温度高，但由于雨热同期，丰富的降雨有利于O3及其前体物的清除［36］；
而秋季降雨减少，太阳辐射增强，主导风向从夏季风开始转向冬季风，大气湿度降低，有利于诱发O3污染。ρ（MDA8 O3）月变化呈双峰型，峰值主要出现在9～10 月，其次是5～6 月。造成5～6 月ρ（MDA8 O3）高的主要原因是因为冬季风转春季风，容易出现均压场，不利于O3扩散，从而诱发O3污染。O3浓度日变化的峰值普遍出现在15 时，2017—2019 年峰值浓度呈升高趋势，与ρ（90thMDA8 O3）变化趋势一致。

图2 2017—2019年佛山市O3浓度随时间变化Fig.2 Annual(a),seasonal(b),monthly(c),and diurnal(d)variations of O3 in Foshan city during 2017-2019

基于佛山市8 个国控测点ρ（90thMDA8 O3），应用反距离权重（IDW）插值方法绘制2017—2019年ρ（90thMDA8 O3）空间分布图（图3）。从整体上看，ρ（90thMDA8 O3）呈南高北低的分布特征。其形成原因主要有2方面：O3的主要前体物挥发性有机化合物（VOCs）排放分布主要在中部和南部［37］，导致这些地区O3的生成潜势相对北部高；
以北风为主（图4），容易在其下风方向地区出现O3浓度高值。

图3 2017—2019年佛山市90th MDA8 O3浓度空间分布Fig.3 Spatial distribution of annual evaluated 90th MDA8 O3 concentration in Foshan city during 2017-2019

图4 2017—2019年佛山市风向玫瑰图Fig.4 Wind rose in Foshan city during 2017-2019

2.2 局地气象因素对O3质量浓度的影响

对2017—2019 年佛山市MDA8 O3质量浓度与不同气象参数进行相关性分析。总体来看，MDA8 O3质量浓度和日总辐射量、日最高气温、日均气温均呈正相关关系，和日均相对湿度、日总降雨量、降雨时长和风速均呈负相关关系。这说明太阳辐射、日均气温和日最高气温的升高有利于MDA8 O3质量浓度ρ（MDA8 O3）的升高，日均相对湿度、日总降雨量、降雨时长和风速的升高有利于ρ（MDA8 O3）的下降。日总辐射量升高对ρ（MDA8 O3）升高的影响最大，相关系数为0.755；
日最高气温次之，相关系数为0.505。水平风能直接影响O3输送和浓度分布，但统计结果显示ρ（MDA8 O3）与日均风速间的相关系数只有-0.300。这主要是因为不同上风方向污染情况不同，对下风方向地区污染的影响有差异。

ρ（MDA8 O3）与日总降雨量的相关性低于其与降雨时长的相关性。这主要是因为在降雨量相同的情况下，降雨发生时间和持续时间可能不同，造成对大气污染物的冲刷作用有差异。2017—2019 年佛山市O3污染日白天降雨量很小，O3质量浓度日变化峰值前后时段的降雨量基本为0，不利于O3污染的缓解（图5）。说明短时降雨由于冲刷时间较短，对大气污染的湿清除作用不够；
此外，短时强降雨后容易导致到达近地面的太阳辐射增加，反而更有利于降雨后O3的生成［38］。

图5 2017—2019年佛山市污染日和清洁日O3浓度和降雨量日变化Fig.5 Diurnal variation of O3 and rainfall on pollution day and clean day in Foshan during 2017-2019

经统计发现，当日总辐射量、日最高气温超过10.1 MJ/m2和24.3 ℃阈值的时候，佛山市有发生O3污染的风险（图6）。同时，偏西风、风速＜5 m/s时，当地平均MDA8 O3质量浓度最高。

图6 2017—2019年佛山市（a）MDA8 O3浓度、日总辐射量和日最高气温分布；
（b）平均MDA8 O3浓度、风速（ν）和风向分布Fig.6 Distribution of MDA8 O3,total daily radiation and the maximum daily mean temperature(a);mean MDA8 O3,wind speed(ν)and wind directions(b)in Foshan

2.3 大尺度环流形势对O3浓度的影响

采用主观分型的方法对2017—2019 年O3污染日地面和500 hPa 的大气环流形势进行分析，并将影响佛山市O3污染的天气系统分为8种类型，分别为副高控制型（SH）、台风外围型（TD）、均压场型（HP）、变性高压脊型（HR）、副高叠加台风外围型（SH+TD）、冷高压变性出海型（CH）、冷锋前型（CF）、弱高压脊型（WR）。结果和广东省O3污染天气主观、客观分型研究结果接近［24-25］。各型主要的环流特征列于表1，各型环流特征区分明显。

表1 佛山市O3污染天气主观分型结果及其主要特征Table 1 Subjective weather classifications and main characteristics of O3 pollution in Foshan

副高控制型、台风外围、均压场型和弱高压脊型诱发的O3污染天数多、浓度高，是佛山市O3污染最重要的天气型（表2）。以副高控制型和台风外围型出现频率最高，发生O3污染日占比合计超过50%。冷锋前型、变形高压脊型、冷高压变形出海型出现的频率不高，发生污染的程度较轻，未见有中度或以上O3污染发生。同时，大气环流与O3污染的关联具有季节变化特征，不同季节诱导佛山市发生O3污染主要的大气环流类型不同。夏季和冬季由于大气环流相对稳定，诱发O3污染的大气环流类型相对单一，主要分别受台风外围和冷高压变性出海的环流影响。春季和秋季诱发佛山市发生O3污染的大气环流类型丰富，前文中提及的8类天气型均可能发生。这与春、秋季节为转季节，大气环流相对不稳定有关［39］。这说明佛山市春季、秋季O3污染的大气环流成因复杂，在这两个季节开展O3污染预警预报的时候，需要注意大气环流形势的变化，谨慎研判。

表2 佛山市不同污染天气型的季节分布1）Table 2 Seasonal distributions of synoptic patterns in Foshan

在不同大气环流控制下，诱发佛山市出现O3污染最关键的气象因子不同（表3）。副高控制型、台风外围型、副高叠加台风外围型等大气环流类型光热条件充足，在这些大气环流控制下，诱发佛山市出现O3污染最关键的气象因子是风速，其与ρ（MDA8 O3）的相关系数为- 0.743 ～- 0.240，高于同一类型控制下ρ（MDA8 O3）与其他气象要素的相关系数。弱高压脊型、冷锋前型、变性高压脊型和冷高压变性出海型等大气环流类型光热条件相对不足，气温是影响上述天气型O3污染最关键的气象因子。

表3 不同污染天气型本地气象要素与MDA8 O3相关性1）Table 3 Correlation coefficients between different local meteorological factors and MDA8 O3

在不同大气环流驱动下，佛山市O3污染表现出空间分布的差异（图7）。除弱高压脊型、均压场型和变性高压脊型外，其他各型均呈现MDA8 O3质量浓度南高北低的分布特征。在弱高压脊环流驱动下，中部地区ρ（MDA8 O3）最高。均压场和变性高压脊环流驱动下，ρ（MDA8 O3）空间分布相对均匀。这说明要实现佛山市O3污染精准防治，需要结合大气环流类型开展区域差别化管控。

图7 佛山市不同天气型MDA8 O3浓度空间分布特征Fig.7 Spatial distributions of MDA8 O3 for different synoptic patterns in Foshan

1）2017—2019 年佛山市90thMDA8 O3质量浓度呈上升趋势，平均为168 μg/m3，共发生超标138 d。

2）MDA8 O3质量浓度变化与气象要素密切相关，受日总辐射量影响最为显著，其次为日最高气温。日总辐射量＞10.1 MJ/m2、日最高气温高于24.3 ℃时，容易出现O3污染；
偏西风和风速小于5 m/s时候当地O3污染相对较重。降雨对MDA8 O3质量浓度影响取决于降雨持续时间和发生时间，短时降雨和夜间降雨不能缓解O3污染。

3）副高控制型、台风外围、均压场型和弱高压脊型诱发的O3污染天数多、平均浓度高，是影响佛山市O3污染最重要的天气型。佛山市夏季和冬季影响O3污染的天气型相对单一，春季和秋季影响O3污染的天气型复杂。

4）受不同大气环流驱动，佛山市发生的O3污染表现出明显的空间分布差异。在弱高压脊环流驱动下，中部地区MDA8 O3质量浓度最高；
在均压场和变性高压脊环流影响下，MDA8 O3质量浓度空间分布相对均匀。在其他大气环流驱动下，MDA8 O3质量浓度均呈现出南高北低的分布特征。