海口市大气中210Po比活度及其公众内照射剂量研究

邢福宏，毕娟娟，周 云

（海南省辐射环境监测站，海口 571126）

210Po 为天然α 放射性核素，α 粒子能量为5.3 MeV，半衰期为138.4 d，它属于极毒放射性核素，广泛分布于自然界，是人类天然辐射本底的重要组成部分。空气气溶胶中的210Po 主要来自大气中222Rn 的衰变，222Rn 是一种放射性惰性气体，主要源于地壳中226Ra 的衰变，极易从土壤中析出。210Po 可通过气溶胶的形式进入人体，并主要分布于人体软组织，不易排出体外[1-2]，是天然放射性核素中对人体剂量贡献较高的核素之一。本文通过监测海口市大气气溶胶的210Po 放射性活度水平，估算其所致公众内照射的待积有效剂量，研究结果对于治理环境，控制污染源，保护公众健康显得尤为重要。

气溶胶210Po 分析目前国内尚无现成的国家标准或行业标准，故参考《食品安全国家标准 食品中放射性物质钋-210 的测定》（GB 14883.5—2016）和生态环境部辐射环境监测技术中心的分析方法，即样品预处理前加入钋-209 作为示踪剂，经“硝酸-硫酸-高氯酸”酸体系溶解富集后形成盐酸体系，在纯金属银片上进行自沉积。

1.1 样品采集

采样点位于海口市红旗站（自动监测站），采样时间为2021年1月至2021年12月，采样设备为超大流量颗粒物采样器，采样流量为800 m3/h，样品采集频次为1 次/月。

1.2 样品前处理

首先取气溶胶滤膜一部分（采样体积大于500 m3），剪碎放入250 mL 烧杯；
往烧杯中加入1.0 mL209Po示踪剂，加入1 mL 浓硫酸，加入15 mL 浓硝酸，置于水浴锅中加热蒸发至近干，加浓硝酸重复处理一次，使得滤膜样品加热浸溶成膨松状。接着，加入3～5 mL 高氯酸，置于电热板上加热，并使用玻璃棒不断搅拌，直至不冒白烟或者白烟稀少。冷却后加入5 mL 浓盐酸，置于水浴锅中加热，并使用玻璃棒不断搅拌，直至浓盐酸蒸发至干，重复一次。加入0.5 mol/L 盐酸，分2 次水浴加热浸取，过滤，弃去残渣，控制滤液体积为60～70 mL。利用银片对210Po 选择性高的特点，钋能够得到很好的纯化富集。然后，控制滤液酸度为0.5 mol/L，在温度为90 ℃，搅拌速度为600 r/min 的条件下连续自沉积1～2 h。最后，银片置于α 谱仪连续测量48 h。

1.3 仪器设备

仪器选用Canberra 公司α 谱仪，探测器类型为钝化离子注入平面硅，探测器面积分别为450 mm2、600 mm2、900 mm2、1 200 mm2，分辨率分别不大于18 keV、22 keV、25 keV、32 keV，效率分别不小于12%、15%、20%、24%。

2.1 大气气溶胶中210Po 的含量

2021年，海口市大气中210Po 监测结果比活度的范围为0.04～0.32 mBq/m3，平均值为0.13 mBq/m3。比活度水平月变化趋势如图1所示，可见4—9月比活度比较低，范围为0.04～0.13 mBq/m3；
10—12月和1—3月比活度比较高，范围为0.10～0.32 mBq/m3；
比活度水平月变化较大，最大比值可达到8 倍。季节变化规律非常明显，总体呈现夏秋季低、春冬季高的特点。曹钟港等[3]指出，杭州市大气中210Po 也呈冬高夏低的季节变化规律，即5—9月处于降低阶段，10月至翌年4月处于上升阶段；
全球的变化规律亦基本一致，即7—8月处于较低水平，11—12月处于较高水平。

图1 2021年气溶胶钋-210 比活度水平月变化趋势

海口市位于海南省北部，属于热带季风气候，风向的季节性很强，夏季风（4—9月）东南风因热带海洋暖气团向北扩张而形成，天气多炎热潮湿，虽然夏秋季天气高温炎热，氡的析出率较高，但是其间台风、暴雨比较多，大气中气溶胶被雨水冲刷到地表，大大减小大气中的210Po 含量。苏玲玲等[1]研究了降雨对210Po 比活度降低的影响，发现持续的降雨（暴雨天气）对大气中钋-210 的冲刷作用比较明显，所以这期间受海洋性气团的作用，210Po 含量随之降低；
冬季风（10月至翌年3月）东北风因极地大陆冷气团向南伸展而形成，天气干燥而少雨清冷。张静等[2]研究认为，陆地气团中222Rn 活度浓度比海洋气团高，陆地气团为2～10 Bq/m3，而海洋气团约为0.1 Bq/m3，可见秋冬季受到大陆性含有高值的222Rn 气团的影响比较明显，增加了大气中210Po 浓度。

大气中210Po 主要来源于大气中222Rn 的衰变，2021年海口市大气中氡比活度范围为8～14 Bq/m3，均值为11 Bq/m3，海口市大气中210Po 和氡的季节变化规律基本一致。氡的比活度受到氡析出率影响，张静等[2]指出，222Rn 的陆地平均析出率为1 300～1 800 Bq/（m2·d），海洋平均析出率为17 Bq/（m2·d），可知大气中的222Rn 主要是从地球表面陆地析出的。海口市近地面处222Rn/210Po 的比例约为8.5×104。

2.2 与国内其他地区水平比较

我国部分地区近地表气溶胶210Po 比活度水平如表1所示，海口市气溶胶210Po 比活度和厦门市、深圳市比较接近，但低于其他地区，全球近地面大气210Po 的参考值为0.05 mBq/m3。曹钟港等[3]研究认为，大气中210Po 比活度较高，这与我国能源消耗以燃煤为主有密切关系。210Po 随煤燃烧后的飞灰排放，而飞灰中含有较多的210Po。海口市基本没有燃煤企业、磷化工企业和煤矿开采企业，所以大气气溶胶中210Po水平总体较低。

表1 我国部分地区近地表气溶胶210Po 比活度

2.3 210Po 所致公众内照射的待积有效剂量

呼吸摄入天然放射性核素是公众接受内照射的来源之一，根据大气气溶胶中210Po 的含量，计算其所致公众内照射剂量是非常必要的。参考国际辐射防护委员会提供的肺模型和呼吸模型，根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（GB 18871—2002）给出的待积有效剂量转换系数和推荐的计算方法，即可计算出该地区大气210Po 所致公众内照射的待积有效剂量。对于大于17 岁的公众来说，吸入210Po 所致内照射的待积有效剂量系数为3.3×10-6Sv/Bq。人一天呼吸的气体体积约为23 m3，根据该标准进行计算[5]，210Po 所致公众内照射的待积有效剂量范围为1.1～8.9 μSv/a，平均值为3.6 μSv/a。

海口市大气中，210Po 比活度范围为0.04～0.32 mBq/m3，平均值为0.13 mBq/m3，210Po 比活度和气候变化关系密切，受海洋暖气团和大陆冷气团交替变化影响较大，总体呈现夏秋季低、春冬季高的特点。海口市气溶胶210Po 比活度和厦门市、深圳市比较接近，而低于我国北方地区。大气中主要的放射性核素是氡及其短寿命子体，而210Po 含量仅为它们的0.8‰。210Po 所致公众内照射的待积有效剂量范围为1.1～8.9 μSv/a，平均值为3.6 μSv/a，小于公众照射年有效剂量1 000 μSv/a，年平均值约占公众照射年有效剂量的3.6‰，可见大气气溶胶中210Po 所致公众内照射的待积有效剂量较低。