3,m3天然六氟化铀运输货包满载及卸载后的辐射水平分析

庄大杰，龚道坤，连一仁，陈 磊，王智鹏，王鹏毅，孙树堂，孙洪超，李国强，张建岗

(1.中国辐射防护研究院，太原 030006；
2.中核二七二铀业有限责任公司,湖南 衡阳 421002)

UF6是核燃料循环前段中一种重要的中间产物，也是核工业体系中运输量最大的一种核材料。由于UF6本身物理、化学特性，在其生产、运输活动中，需要考虑其化学毒性与辐射危害。而在正常运输过程中，其对工作人员及公众的辐射危害主要是铀及其子体产生的β、γ外照射危害。有国外文献[1]指出装过天然六氟化铀的运输容器外表面的辐射水平存在超过2 mSv·h-1的情形，甚至达到10 mSv·h-1以上。国内对[2]对几种铀浓缩厂物料容器外表面辐射水平进行了调查研究，列出代表性的辐射水平，并指出新近倒空容器因“集肤”效应导致外照射水平较高，提出要注重对新近倒空容器的外照射辐射防护工作。鉴于我国铀转化、浓缩和元件制造等环节厂址广泛分布原因，造成我国UF6运输频繁，且运输路程较长，运输的地域范围跨度非常大。故在UF6装运实施环节，根据货包外辐射水平，择优制订运输方案十很有必要的。同时根据《放射性物品运输安全管理条例》与《放射性物品安全运输规程》的要求[3-4]，UF6的残料容器返厂运输活动也应纳入运输活动安全评价范围，因此本文对运输天然UF6的3 m3原料运输容器在满载和残料时的外部辐射水平进行了分析计算及测量，以期为其安全操作提供参考。

目前在国际上采用48X、48Y型运输容器运输天然UF6原料[5]，而国内则使用由中核第七研究设计院自主研发的3 m3六氟化铀原料运输容器(以下简称“运输容器”)进行运输，从表1中可看出，其设计参数与48X型运输容器基本一致。

表1 3 m3运输容器与48X运输容器对比

运输容器内容器由筒体、两个椭圆形封头组成，两封头侧分别安装有裙座，两端封头分别设置一进出料接头和一堵头，见示意图1[6]。容器筒体采用16MnDR，壁厚为16 mm，进出料接头端裙座壁厚为22 mm，堵头端裙座壁厚16 mm。为了提高内容器的刚度，壳体中间对称设置了3 道加强圈。运输过程中，为了防止阀门遭到破坏，运输前通常在设备上安装阀门保护罩来增加对阀门的保护。该容器容积为2 920 L，最大装载天然UF6量为9 270 kg，设计的容器工作压力为1.4 MPa，设计工作温度范围为-40 ℃～120 ℃，实际使用环境温度在-40 ℃～ +38 ℃之间。

图1 3 m3六氟化铀运输容器结构图[6]

2.1 关键核素

天然铀转化后形成的UF6原料中，主要的放射性核素为234U、235U及238U三种核素及其子体，其衰变方式及半衰期[7]如图2所示，相关核素数据取自参考文献[8]。在UF6正常运输过程中，其辐射危害主要来源于238U的子体234mPa和234Pa以及235U产生的γ外照射。

图2 铀系衰变纲图[7](部分)

2.2 满载时的源项

运输容器的最大装载量为9 270 kg天然UF6。在运输容器装填天然新料后，整体放射性活度随时间增加，约三个月后，容器内总活度从1.57×1011Bq增加到约3.0×1011Bq。容器内的主要放射性核素为234U、235U及238U及其子体234Th、234mPa、234Pa。从图3中可以看出，长半衰期的234U、235U及238U，其活度保持不变，且234U及238U活度相等。子体的活度随时间增加而增加，经过三个月后，其衰变规律均逐步与238U一致，基本达到长期平衡状态。经过5个月后，234Th、234 mPa和234Pa的活度与238U的差小于1%。

图3 满载(0～90 d)和卸料(第90～190 d)后容器内各放射性核素活度随时间的变化

2.3 卸料后容器内的源项

在铀浓缩生产过程中，供料时UF6被加至一定温度和压力后，以气体形态从容器中导入级联系统。在此条件下，容器内衰变子体的氟化物不能变成气体，随着物料的减少，这些子体的氟化物沉积在容器内壁上。当气化供料完成后，容器内的放射性核素主要为UF6残料和衰变子体。假定运输容器装填天然新料到浓缩厂卸料的时间为90天，且卸料后残料量为22.7 kg、衰变子体都留在容器内的情况下，容器内各核素的衰变情况见图3。在运输容器卸料-运输的操作环节周期内，其总活度主要由234Th与234mPa贡献，由于子体234mPa半衰期远小于母核234Th，两者很快达到长期平衡，并且容器内放射性总活度随时间基本呈指数衰减规律，与234Th的衰变规律一致。经过2个月后，容器内总活度从1.43×1011Bq减少到约2.60×1010Bq。

本计算采用中国科学院核能安全技术研究所FDS凤麟核能团队自主研发的超级蒙特卡罗核计算仿真软件系统SuperMC完成。SuperMC是一款通用、智能和精准的核设计与辐射安全评价软件[9-10]。

计算模型进行了简化，容器模型长2 940 mm、直径为1 232 mm、壁厚为16 mm的圆柱壳(筒壁材料为16MnDR，密度7.85 g·cm-3，各元素质量比C∶Fe∶Mn∶Si=0.20∶97.7∶1.6∶0.5)；
采用GBZ/T 144—2002[11]中附录B给出的光子注量-周围剂量当量H*(10)的转换系数进行换算。

3.1 满载时的辐射水平

假定满载时内部均为固态UF6(密度5.06 g·cm-3，元素质量比U∶F=0.68∶0.32)[8]。

从图4、图5中可以看出，运输容器从初始装料经过三个月后，其表面最大辐射水平从装料开始的约0.1 μSv·h-1增加到三个月后的约11.9 μSv·h-1；
距表面1 m处最大辐射水平从约0.03 μSv·h-1增加到三个月后的2.93 μSv·h-1；
达到长期平衡后辐射水平主要由234mPa(约80%)、234Pa(约19%)及235U(约1%)三种核素贡献，其他核素外照射贡献很小可忽略。

图4 满载时运输容器表面各核素辐射剂量水平最大值随时间的变化

图5 满载时运输容器表面1 m处各核素辐射水平最大值随时间变化情况

3.2 残料容器辐射水平

在铀浓缩供料过程中，由于一定条件下将原料UF6从容器中气化导出，但该条件下的子体氟化物不能变成气体，随着物料的减少，这些子体的氟化物沉积在容器内壁上，且越靠近底部，衰变子体聚集越多，基于该现象，在计算卸料后残料运输容器辐射水平时，假定衰变子体沉积在容器下半部内壁上，且核素活度按照容器横截面在容器内壁下半圆弧投影进行分布，如图6所示。

图6 容器横截面面积在下半圆弧投影分布示意图

从图6中可知，图中示意阴影区域的面积为：

dS=2×R·cosθ×d(R·sinθ)

(1)

式中，dS为阴影面积；
R表示圆的半径；
θ为半径与竖直线的夹角，取值范围[-π/2，π/2]。故按照面积投影，假设该面积上衰变子体在卸料过程中逐渐沉积在下半圆弧上，则各衰变子体分布在下半圆弧的归一化权重密度函数为：

(2)

为方便计算，将容器内壁下半表面按照15°周向划分为12个区间，根据公式(2)设置各区间的各子体的分布权重。而对于铀同位素则考虑以UF6固态沉积在容器底部。

运输容器卸料后，容器表面、1 m处最大辐射水平随时间变化情况分别见图7和图8。在容器卸料后二个月的时间，残料容器表面最大辐射水平从167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m处最大辐射水平从41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。

图7 残料运输容器表面各核素最大辐射水平随时间的变化

图8 残料运输容器表面1 m处各核素最大辐射水平随时间的变化

辐射水平主要由234mPa(约79%)和234Pa(约21%)贡献，而在该条件下234mPa和234Pa的衰变是服从234Th的衰变规律，故可知残料容器表面最大辐射水平衰减与234Th的衰变规律一致。卸料后3个月，表面辐射水平降到13.1 μSv·h-1，与满载状态时容器表面辐射水平相当。

3.3 测量结果及比较

为进一步确认计算模型假设的合理性，随机抽取了同批次的2台残料3 m3运输容器(编号0184、0032，卸料后约2个月)进行了表面辐射水平测量[12]。以容器中部顶端作为起始点A，逆时针方向隔30°角设一测点，绕容器半周，共计7个点，位置如图9，各点辐射水平测量结果列于表2。最大值G点的辐射水平测量值分别为31.3 μSv·h-1和28.1 μSv·h-1。

图9 各测量点位置示意图

表2 残料容器表面辐射水平测量值(卸料两个月后)

对残料容器表面辐射水平测量值与计算值进行比对，如图10所示，可以看出各点的测量结果与卸料60天残料容器表面辐射水平计算结果较为接近；
同时测量结果中，顶部A、B和C点的辐射水平接近，其他各点依次增加，最大值G点辐射水平为A点的2～3倍，这也与计算结果趋势一致，说明源项分布假设较为合理。

图10 残料容器表面辐射水平计算值与测量值(卸料两个月后)

本文对运输天然UF6原料的3 m3运输容器在满载和残料时，容器内部的辐射源项及其分布进行分析，计算了该容器在两种状态下表面及1 m处最大辐射水平，与残料容器辐射水平测量结果进行了对比。结果表明：

(1)运输容器装料后，容器内的主要放射性核素为234U、235U及238U三种核素及其子体234Th、234mPa、234Pa，装料三个月后，容器内总活度从1.57×1011Bq增加到约3.0×1011Bq。

(2)装料三个月后，母核与子核基本达到长期平衡，容器外表面辐射水平约11.9 μSv·h-1，表面1 m处最大辐射水平2.9 μSv·h-1；
达到长期平衡后辐射水平主要由234mPa(约80%)、234Pa(约19%)及235U(约1%)三种核素贡献，其他核素外照射贡献极小可忽略。

(3)运输容器卸料后，容器内残留放射性核素总活度主要由234Th与234mPa贡献，由于子体234mPa半衰期远小于母核234Th，两者很快达到长期平衡，并且容器内放射性总活度随时间基本呈指数衰减规律，与234Th的衰变规律一致。经过1个月后，容器内总活度从1.43×1011Bq减少到6.06×1010Bq。

(4)运输容器在卸料后，由于缺少固态UF6的自屏蔽作用，且衰变子体234 mPa、234Pa大量残留，使容器外部辐射水平远高于满载状态。经过2个月后，容器表面最大辐射水平从167.5 μSv·h-1降到30.3 μSv·h-1，1 m处最大辐射水平从41.1 μSv·h-1降到7.5 μSv·h-1。辐射水平主要由234mPa(约79%)和234Pa(约21%)贡献。卸料后3个月，表面辐射水平降到13.1 μSv·h-1，与满载状态时容器表面辐射水平相当。

(5)通过与容器外表面各点辐射水平的测量结果对比，证明了衰变子体主要沉积在容器下半部内壁上，且核素活度按照容器横截面面积在容器内壁下半圆弧投影分布的假设合理。

鉴于天然UF6运输活动频繁，运输量大，因而在残料容器返厂运输活动中的辐射防护不应被忽视，可通过增加残料容器空置时间、远距离操作和减少操作时间来有效减少工作人员遭受的照射。